1. 研究目的与意义
自80年代无机膜进入工业应用领域后,因无机膜在耐热性、化学稳定性、机械强度、抗微生物能力、分离效率方面具备优异性能,较之有机膜,其能够在苛刻的化学环境下使用,于是新的膜材料、膜技术不断发展。在膜材料中,沸石分子筛膜因其规则的孔道结构、耐高温、优化学稳定性、高机械强度及优催化性能,在膜分离、膜催化领域受到广泛关注。然而,在沸石膜的合成中,经常会产生裂纹、针孔以及晶间孔等缺陷,这严重影响了沸石膜的渗透分离性能,限制了其在气体分离、蒸汽渗透、渗透蒸发及膜反应器等领域的应用。
八面沸石(fau)的孔径大小为0.74nm0.74nm,其中主要包含x型沸石和y型沸石两种,其si/al比一般在1-3之间。由于nay沸石孔径较大,更适合于分离大分子。沸石分子筛膜由于具有均一的孔道、高的热稳定性和化学稳定性,在膜分离领域应用较多;目前nay沸石膜主要应用于渗透蒸发、气体分离及催化反应方面。
目前,在载体上引入晶种层的方法主要有提拉法、浸渍法、擦涂法、真空涂晶法、电泳沉积法、喷涂法、静电吸附法、载体修饰法、脉冲激光沉积法等;近年,引入晶种层新增了分级晶种浸涂法、湿摩擦涂种法、蒸汽辅助转化涂种法等。
2. 研究内容和预期目标
主要研究内容:
沸石分子筛膜由于具有均一的孔道、高的热稳定性和化学稳定性,在膜分离领域
应用较多。fau型沸石分子筛膜是八面沸石膜,其中主要包含x型沸石膜和y型沸
3. 研究的方法与步骤
(1) 通过查阅文献资料,了解目前沸石膜在国内外的研究现状及制备沸石分子筛、沸石分子筛膜的主要方法。
(2) 通过水热合成法制备fau型沸石晶种。确定实验所用铝源、硅源、钠源,以一定的摩尔配比合成nay沸石分子筛。称取一定量的钠源、铝源,加入一定量的去离子水使其溶解,将硅源加入上述反应液,室温动态陈化一定时间;将制备好的合成液倒入干燥的不锈钢反应釜,密封反应釜并将其竖直放入烘箱以一定温度、一定时间进行晶化;晶化结束后取出反应釜冷却;将分子筛洗至中性,烘干备用。用xrd及sem技术对其纯度、结晶度及大小、形貌进行表征,考察不同合成条件对合成fau型沸石晶种的影响,寻找与载体管相匹配的晶种颗粒的最优的合成条件。
(3) 通过压应力辅助二次生长法在大孔α-al2o3载体管外表面制备薄且均匀连续的晶种层。对载体管进行预处理,包括打磨抛光、洗涤、煅烧等步骤;配制一定浓度的大、小晶种液;将在一定温度、时间下预热过的载体管迅速浸没于大晶种悬浮液,一定时间后缓慢提起,处理后以一定时间、温度固化;固化结束待晶种管冷却至室温,用脱脂棉将多余大晶种擦掉;小晶种层涂覆操作同上(固化结束不需再用脱脂棉擦拭),完成大小晶种层的制备。最大限度缩小晶种层的空隙率,并提高晶种层与载体管的结合力;寻找获得最优晶种层的制备工艺。
4. 参考文献
[1] 刘垚,吕陈美,朱玲等.沸石分子筛膜合成的新方法[j].膜科学与技术,2020,40(03):145-150.doi:10.16159/j.cnki.issn1007-8924.2020.03.019.
[2] wei x , chen z , zhou l , et al. a simple seeding method for mfi zeolite membrane synthesis on macroporous support by microwave heating[j]. microporous amp; mesoporous materials, 2011, 142(1):154-160.
[3] shan l , jia s , wang z , et al. preparation of zeolite mfi membranes on alumina hollow fibers with high flux for pervaporation[j]. journal of membrane science, 2011, 378(1-2):319-329.
5. 计划与进度安排
(1) 2024年12月19日~2024年3月5日 查阅文献,了解论文的研究内容,确定合成原料、合成方法,筹备实验药品和装置,并完成外文翻译及开题报告;
(2) 2024年3月6日~2024年3月25日 制备fau型沸石晶种,并对其进行xrd、sem表征;对α-al2o3载体管进行预处理;
(3) 2024年3月26日~2024年4月15日 制备fau型沸石膜,并对其进行xrd、sem表征;根据所得数据,研究其合成规律;
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