CsPbI3势能面上局域稳态结构探索研究开题报告

1. 研究目的与意义

研究背景：太阳能是一种重要的可再生清洁能源，在地球上分布广泛、取之不尽、用之不竭、清洁且无污染。其中，光伏发电是近年来发展最快、最具活力的研究领域之一。目前市场上商业化的太阳能电池中，硅基太阳能电池占据主导地位，然而，晶体si的间接带隙性质，极大削弱了其对太阳光吸收能力，因而，需要比较厚（约 300 um）的si吸收层，才可以有效吸收太阳光，加之单晶硅价格较高，因此，这些无形中提升了si基太阳能电池成本。人们在太阳能电池的制备工艺、材料的成本等方面做了大量研究工作。卤化物钙钛矿太阳能电池材料，在短短十几年里光电转化效率迅速地从3.8％提升至25.7％，因而受到了世界科研工作者的广泛关注。钙钛矿材料生产成本低廉和制备工艺简单，此外，其能隙可直接通过改变结构的组份进行调控。但是，对于钙钛矿太阳能电池大规模商业化应用，需要满足低成本、高效率和长寿命规则。但是光电性能优异钙钛矿材料在常温下会发生相变甚至分解，尤其是当暴露在高湿度、高温、强光、富氧等情况下，钙钛矿的相变和分解过程会被加速。因此，钙钛矿太阳能电池商业化过程中，迫切需要克服稳定性问题。

研究目的：结合随机势能面行走反应采样方法与密度泛函理论计算方法，通过cspbi₃势能面搜索，获得势能面上局域稳态结构，从中鉴别出可能的中间态。

2. 研究内容和预期目标

研究内容：首先，建立包含20个原子的cspbi₃钙钛矿相的晶胞模型，结合随机势能面行走反应采样方法与密度泛函理论计算方法（在vasp和lasp软件中实现），通过cspbi₃势能面搜索，获得势能面上局域稳态结构，从中鉴别出可能的中间态。进一步，建立更大体系的cspbi₃晶胞模型，基于cspbi₃神经网络势（nn-pot），对大体系cspbi₃的势能面进行搜索，进一步验证以20个原子cspbi₃作为晶胞模型进行势能面搜索的可靠性，最终严谨地确定cspbi₃势能面上可能的中间态结构。

预期目标：通过势能面局域稳态结构的搜索，获得cspbi₃转变路径上可能的中间态，进而揭示cspbi₃微观的动力学转变机制。

3. 研究的方法与步骤

研究方法：利用vesta软件建立包含20个原子的cspbi₃钙钛矿相的晶胞模型，结合随机势能面行走反应采样与密度泛函理论计算方法获得势能面上局域稳态结构，从中鉴别出可能的中间态。所有的搜索计算通过vasp和lasp软件实现。

4. 参考文献

[1] shang c, liu z-p. stochastic surface walking method for structure prediction and pathway searching [j]. journal of chemical theory and computation 2013, 9(3): 1838-1845.

[2] shang c, zhang x-j, liu z-p. stochastic surface walking method for crystal structure and phase transition pathway prediction [j]. physical chemistry chemical physics 2014, 16(33): 17845-17856.

[3] zhang x-j, liu z-p. reaction sampling and reactivity prediction using the stochastic surface walking method [j]. physical chemistry chemical physics 2015, 17(4): 2757-2769

5. 计划与进度安排

(1)2024-12-16～2024-02-27复习量子力学和固体物理等基础课程，学习密度泛函理论以及赝势理论。

(2) 2024-02-28～2024-03-03 调研有关cspbi₃势能面上局域稳态结构的相关文献资料，提出研究方案，完成开题报告，教师完成开题报告的审核。

(3)2024-03-04～2024-04-10 结合随机势能面行走反应采样方法与密度泛函理论计算方法，通过cspbi₃势能面搜索，获得势能面上局域稳态结构，从中鉴别出可能的中间态。